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重造鋰金屬陽極

智慧手機、電動汽車等各種電子裝置中都能找到傳統鋰離子電池,雖然鋰離子電池使很多技術得到了廣泛應用,但其在為電動汽車長距離行駛提供動力方面仍面臨著挑戰。

為了打造更適合電動汽車的電池,美國DOE太平洋西北國家實驗室(PNNL)牽頭的多個美國國家實驗室以及獲DOE資助的大學研究人員一起成立了一個名為Battery500的聯盟,目標是打造能量密度為500Wh/kg的電池電芯,即能量密度是當今最先進電池的兩倍。為此,該聯盟正重點關注由鋰金屬陽極製成的電池。

與大多采用石墨為陽極的鋰離子電池相比,鋰金屬電池採用鋰金屬為陽極。研究人員表示:“鋰金屬陽極是滿足Battery500能量密度目標的關鍵因素之一,優點在於其能量密度是現有電池的兩倍。其一,此種陽極的比容量很高;其二,可實現電壓更高的電池,二者結合就可以實現更高的能量密度。”

科學家們很早就認識到了鋰金屬陽極的優點;事實上,鋰金屬陽極是首個與電池陰極耦合的陽極。但是由於此種陽極缺乏“可逆性”,即透過可逆電化學反應充電的能力,電池研究人員最終用石墨陽極取代了鋰金屬陽極,打造了鋰離子電池。

現在,經過幾十年的進步,研究人員有信心實現可逆的鋰金屬陽極,以超越鋰離子電池的極限。關鍵在於介面,即電化學反應過程中電池電極上形成的固體材料層。

研究人員表示:“如果我們能夠完全瞭解該種介面,就能夠為材料設計和打造可逆的鋰金屬陽極提供重要指導。但是,瞭解該種介面是一項相當大的挑戰,因為其是一種非常薄的材料層,只有幾奈米厚,而且對空氣和溼度也很敏感,因此處理此種樣品非常棘手。”

在NSLS-II將此種介面實現視覺化

為了應對上述挑戰,“看到”該介面的化學構成和結構,研究人員採用了布魯克海文國家實驗室DOE科學辦公室的使用者裝置——國家同步加速器光源II (NSLS-II),以產生超亮的X射線從原子尺度來研究該介面的材料特性。

除了利用NSLS-II的先進能力之外,該研究小組還需要利用一個能夠探測該介面所有成分的波束線(實驗站),用高能(短波長)X射線探測晶體相以及非晶相。該波束線即是X射線粉末衍射(XPD)的波束線。

研究人員表示:“化學團隊採用了XPD的多模態方法,利用了波束線提供的兩種不同技術,X射線衍射(XRD)和對分佈函式(PDF)分析。XRD能夠研究晶體相,而PDF能夠研究非晶相。”

XRD和PDF分析揭示了令人欣喜的結果:介面記憶體在鋰氫化物(LiH)。幾十年來,科學家們一直在爭論是否介面記憶體在LiH,從而給形成介面的基本反應機制造成了不確定性。

研究人員表示:“LiH和氟化鋰(LiF)有著非常相似的晶體結構,我們提出發現LiH的說法受到了一些人的質疑,他們認為我們錯把LiF認作了LiH。”

考慮到該項研究涉及的爭議,以及區分LiH與LiF所面臨的技術挑戰,該研究小組決定為LiH的存在提供多條證據,包括進行空氣暴露實驗。

研究人員表示:“LiF在空氣中是穩定的,LiH則不然。如果我們將該介面暴露在潮溼的空氣中,如果該化合物的含量隨著時間的推移而減少,就可以證實我們確實看到的是LiH,而不是LiF,而事實確實如此。由於很難區分LiH和LiF,而且之前從未進行過空氣暴露實驗,在很多文獻報道中,是很有可能錯把LiH認作LiF,或者由於LiH在潮溼環境中的分解反應而未被觀察到。”

研究人員繼續說道:“在PNNL完成的樣品製備工作對於該項研究至關重要,我們也懷疑很多人無法識別LiH是因為他們的樣品在進行實驗之前就被暴露在潮溼的環境中。如果不收集樣品,密封樣品,正確運輸樣品,可能就會錯過LiH。”

除了確認LiH的存在,該團隊還解決了另一個圍繞LiF的長期謎題。LiF一直被認為是介面的有利成分,但是一直沒有人完全瞭解原因何在。該團隊確定了介面內LiF以及大部分LiF本身存在的結構差異,發現前者可以促進鋰離子在陽極和陰極之間傳輸。

目前,布魯克海文國家實驗室、其他國家實驗室以及各大學的電池研究科學家們還在繼續合作。研究人員表示,該項研究成果將能夠為鋰金屬陽極提供急需的實用指導,推動此種有發展前景材料的研究向前發展。

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