徐志摩欽慕林徽因，但因為某種原因最終沒跟林徽因走在一起。陸小曼與徐志摩是夫妻關係。

1921年，16歲的林徽因遊歷歐洲，在英倫期間，結識了當時正在英國留學的徐志摩。當時徐志摩已是一個兩歲孩子的父親。林徽因被徐志摩淵博的知識，風雅的談吐、英俊的外貌所吸引。而徐志摩也被林徽因出眾的才華與美麗所吸引，對她評價甚高，為林徽因寫過很多情詩。兩人也都是以書信來往。

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在後來的《猛虎集序》（1931年）中有提到，他在二十四歲以前，與詩“完全沒有相干”，是與林徽因的相遇，激發了他的新詩創作。同年3月與髮妻張幼儀提出離婚。 之後，他們一起組織新月社活動，一起演戲，並常有書信來往。1924年泰戈爾訪華期間，徐志摩和林徽因共同擔任翻譯，之後徐志摩陪同泰戈爾去了日本，林徽因和梁思成到了賓夕法尼亞大學，當徐志摩與林徽因再次見面的時候，已是四年之後。這期間，徐志摩已與陸小曼完婚，林徽因也嫁給了梁思成。

1931年11月19日準備參加林徽因演講會的徐志摩遭遇墜機事故遇難。 徐志摩對林徽因的影響也很大。他是林徽因文學道路上的引路人。多年以後，林徽因也曾對自己的兒女說：“徐志摩當初愛的並不是真正的我，而是他用詩人的浪漫情緒想象出來的林徽因，而事實上我並不是那樣的人。”