從1896年開始，居里夫婦共同研究起了放射性。在此之前，德國物理學家倫琴(Wilhelm Roentgen 1845-1923)發現了X-射線（他因此獲得1901年諾貝爾物理學獎），貝克勒爾發現了鈾鹽發射出類似的射線。居里夫人發現釷(Th)亦具有放射性，並且瀝青鈾礦的放射性比任何含量的鈾和釷能夠解釋的要強。居里夫婦於是努力尋找，終於在1898年宣佈發現了放射性元素鐳。他們最終從8噸廢瀝青鈾礦中製得1克純淨的氯化鐳，還提出了-射線（現在已知它是由電子組成的）是帶負電荷的微粒的觀點。　　1906年皮埃爾。居里不幸被馬車撞死，但居里夫人前未因此而倒下，她仍然 繼續研究，於1910年與德比恩（Andre Debierne,1874-1949年，於1899年從瀝青鈾礦中發現放射性元素錒Ac）一起分離出純淨的金屬鐳。　　1914年第一次世界大戰爆發時，居里夫人用X-射線裝置裝備了救護車，並將其開到了前線。國際紅十字會任命她為放射學救護部門的領導。在她女兒依倫(Irene Curie)和克萊因(Martha Klein)的協助下，居里夫人在鐳研究所為部隊醫院的醫生的護理員開了一門課，教他們如何使用X-射線這項新技術。20世紀20年代末期，居里夫人的健康狀況開始走下坡路，長期受放射線的照射使她患上白血病，終於在1934年7月4日不治而亡。在此之前幾個月，她的女兒依倫和女婿約里奧-居里(Joliot-Curie)宣佈發現人工放射性（他們倆因此而榮獲1935年諾貝爾化學獎）。