穆里尼奧1990年開始在葡萄牙阿馬多拉以及塞圖巴爾俱樂部擔任助理教練，精通八國語言，1992年起擔任名帥博比·羅布森的翻譯，2000年正式成為主教練短暫執教本菲卡隊，此後穆里尼奧作為教練帶領四支不同國傢俱樂部球隊（波爾圖、切爾西、國際米蘭、皇家馬德里）奪得8次頂級聯賽冠軍、11次國內盃賽冠軍、2次歐洲冠軍聯賽冠軍和1次歐洲聯盟杯冠軍，其中包括2009/2010賽季帶領國際米蘭奪得三冠王偉業，穆里尼奧曾創造9年150場聯賽主場不敗紀錄。

穆里尼奧先後獲得葡超、英超、意甲、西甲四國聯賽最佳教練，並四次當選歐洲足球協會聯盟年度最佳教練，四次當選國際足球歷史和統計聯合會（IFFHS）世界最佳教練，榮膺2010年度首屆國際足聯金球獎世界最佳教練，共九次成為《法國足球》年度世界足壇教練福布斯收入第一名。

2015年9月，穆里尼奧斬獲4項吉尼斯世界紀錄（收錄在2016年版吉尼斯世界紀錄大全中），分別為2004/05賽季創造英超最高積分（95分）及最少失球（15球），又創造了英超主場不敗的記錄（77場）和成為歐冠執教場次達到100場的最年輕教練，49歲零12天。

2016年5月和曼聯簽約，2018年1月26日，曼聯宣佈與穆里尼奧續約至2020年。2018年12月18日，曼聯官方宣佈穆里尼奧不再擔任球隊主帥。