通訊單位：牛津大學
DOI：10.1038/s41586-020-03072-z
背景介紹無序結構材料還有一些基本問題等待去解決：包括例如：1、不同的非晶相如何共存（"多型性"）？2、從一個相到另一個相是如何轉變？。非晶矽得到了廣泛的研究，它在常壓下是一個四重座標原子配型的共價網路，而在壓力下的金屬相卻是高重座標的原子配型。由於實驗和計算的內在侷限性，即使是最先進的實驗和計算技術，對非晶矽的結構轉變仍缺乏詳細的機理去解釋。
本文亮點1.本文作者透過機器學習+GAPMD(Gaussian approximation potential molecular-dynamics)實現了100000 個原子（10 奈米長度）組成的Si體系的液相-非晶相、非晶相-非晶相之間的組織轉變過程。
2. 在不斷增加的外部壓力下，非晶矽轉變過程：多型的低密度和高密度非晶相區域是共存的，隨著壓力的增加，體系轉變為非常高密度的非晶相（前期實驗上已發現），最後瞬間結晶。
圖文解析
圖1. 超冷液體矽的玻璃化
要點：
a、機器學習模擬的從超冷高密度液體（sc-HDL，supercooled high-density liquid ）到低密度非晶（LDA，low-density amorphous）狀態模擬演變過程，相關區域的溫度T、晶胞體積V 和原子均方位移變化的 μMSD（透過減去平均位移獲得）。
b、淬火期間：從開始（頂部）、轉變前（中間）和轉變後（底部）之後的結構座標。模擬單元格顯示在平面檢視中，在所有面板中提供相同的透視。原子繪製為不透明球體，因此切片厚度最多為幾個。座標數目N（空間截斷= 3.1）透過顏色編碼表示。
c與 b一樣， SOAP-kernel(Smooth Overlap of Atomic Positions)與理想金剛石型Si晶體相似。
d同b 中一樣，機器學習的原子能eML（金剛石型Si晶體為參考）。
e、顯示了溫度從 1K到1195 K和 1175K 之間，核心密度估計值（"平滑直方圖"）在100000個原子體系中的變化。箭頭指示溫度下降時，從液體到非晶狀態的演化方向。
圖2. 高壓和非常高壓下的Si
要點：
a-e、使用GAP-18模型在500K時等溫壓縮期間的結構，在11 GPa以下時，LDA相（N = 4）和HAD相（N > 4）區域共存，在12~13 GPa時，體系壓縮為過渡態的VHDA相（N ≫ 4），最後結晶。
f、模擬期間的體積與壓力。從過渡壓力開始到結晶（以虛線表示）體積與壓力的變化與前期實驗報告一致。
g、SOAP 核心與 sh-Si 相似。該分析表明，13GPa的系統在原子尺度上完全無序，而在奈米尺度上均勻分佈。相比之下，sh-Si在15GPa時開始形成，導致奈米尺度的異質性。
h與 f 一樣，現在比較原子間電勢不同而其他引數一樣三個模擬結果。在這裡使用的是另一個機器學習擬合勢，使用 SCAN 功能（紅線）和 RPA 校正差值模型（黃線），再現了結構塌陷、VHDA相形成、最終結晶等一系列過程。
i、基於機器學習預測結構的熵（此處定義為 [eML+pV/N]）揭示了sh類結構區域的區域性穩定性。
圖3. 結構轉變的電子“指紋”(fingerprints)
要點：
a-d、高壓下不同階段的電子狀態密度（DOS）。黑線表示使用 HSE06勢函式的雜化DFT計算資料的機器學習模型的結果，灰色陰影表示該方法的相關不確定量，藍色虛線顯示 100000 原子體系的緊束縛（tight-binding）方法直接計算的結果。注意到緊束縛方法採用最小的（1個原子中只有1個S和3個p價軌道）基集設定，因此高於費米能級EF部分，由於不完全效應，其表示效果差。紅色箭頭標記在 VHDA 形成時pseudogap的填充。
e、在高壓下原子座標環境的演變。座標軸提供 SOAP 核心的二維投影，並給出結構多樣性和線性預測費米能級態密度DOS之間的最佳平衡。透過對單個原子環境相關的點進行顏色編碼，可以作為體系轉變過程中的電子結構和金屬化的“指紋”(fingerprints)。
原文連結：
https://www.nature.com/articles/s41586-020-03072-z
作者簡介Volker Deringer博士於2011年-2014年在德國亞琛工業大學學習固體物理化學理論，於2014年獲得博士學位，並得到德國博士學位最高榮譽Summa Cum Laude。隨後，Volker博士在亞琛工業大學Richard Dronskowski教授及Matthias Wuttig課題組進行博士後進修，並於2015年獲得洪堡基金的資助於英國劍橋大學從事研究員工作。2017年，Volker博士獲得Early Career Fellowship並被劍橋大學聘任為獨立研究員，現為牛津大學副教授。