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硬x射線自由電子鐳射器(XFELs)提供強烈的超短x射線脈衝已經超過十年了。XFELs最有前途的應用之一是在生物學領域,研究人員甚至可以在輻射破壞樣品之前捕捉到原子級別的影象。在物理和化學中,這些x射線也能揭示自然界中發生的最快的過程,快門速度僅為一飛秒,相當於十億分之一秒。

然而,在這些微小的時間尺度上,將在樣品中引發反應的x射線脈衝與“觀察”它的鐳射脈衝同步是極其困難的。這個問題稱為時間抖動,它是正在進行的XFELs時間解析實驗的主要障礙,該實驗的解析度越來越低。

現在,一項大型國際研究小組涉及從MPSD合作者,謎底在漢堡,在瑞士保羅謝勒研究所,和其他機構在7個國家已經開發了一個方法來解決這個問題在XFELs和證明其有效性透過測量基本氖氣體衰減過程。這項工作已發表在《自然物理》雜誌上。

許多生物系統——還有一些非生物系統——在被XFEL的x射線脈衝激發時會受到損傷。損傷的原因之一是被稱為俄歇衰變的過程。x射線脈衝從樣品中發射出光電子,導致它們被外層的電子取代。當這些外層電子放鬆時,它們釋放出的能量隨後會引發另一個電子的發射,即俄歇電子。輻射損傷是由強烈的x射線和持續發射的俄歇電子造成的,俄歇電子可以使樣品快速降解。在研究不同分子的實驗中,計時這種衰變有助於避免輻射損傷。此外,俄歇衰變是研究奇異的、高激發態物質的關鍵引數,這隻能在XFELs進行研究。

通常,時間抖動似乎會妨礙對XFEL中如此短的過程進行時間解析研究。為了規避抖動問題,研究團隊提出了一種開創性的、高度精確的方法,並使用它來繪製螺旋鑽衰減。這項技術被稱為“自我參照一秒裸照”(self-reference attosecond裸照),基於對數千張影象中的電子進行對映,並根據資料中的全球趨勢推斷它們何時發射。DESY閃光光子研究小組的研究人員克里斯托弗·貝倫斯(Christopher Behrens)說:“看到我們對一種最初用於自由電子鐳射器x射線脈衝表徵的技術的增強,在超快科學實驗中發現了新的應用,這是很有趣的。”

第一次應用他們的方法時,研究小組使用了氖氣體,過去已經推斷出了氖氣體的衰變時間。在將光電子和俄歇電子暴露在外部的“條紋”鐳射脈衝中之後,研究人員在成千上萬的單獨測量中分別測定了它們的最終動能。至關重要的是,在每次測量中,俄歇電子與條紋鐳射脈衝的相互作用總是比最初排開的光電子稍晚一些,因為它們發射得較晚。這個常量構成了這項技術的基礎。透過結合這麼多單獨的觀測,該團隊能夠構建一個物理過程的詳細地圖,從而確定光發射和俄歇發射之間的特徵時間延遲。

MPSD的博士生,主要作者Dan Haynes說:“自我參考的條紋使我們能夠以亞飛秒的精度測量x射線電離和氖氣體中的螺旋發射之間的延遲,即使實驗中的時間抖動在100飛秒範圍內。這就像試圖拍攝一場比賽的終點,而相機的快門可能會在最後十秒的任何時刻啟動。”

此外,測量結果還表明,在奧歇衰變的理論描述中,光離化以及隨後的弛豫和奧歇衰變必須被視為一個統一的過程,而不是一個兩步過程。在以前的時間分辨研究中,這種衰變是以半經典的方式模擬的。

然而,在LCLS和XFELs的這些測量中通常存在的條件下,這個模型被發現是不充分的。相反,該專案的合作理論家安德烈·卡贊斯基(Andrey Kazansky)和尼古拉·卡巴尼克(Nikolay Kabachnik)應用了一個完全量子力學模型,根據實驗觀測到的電離和俄歇發射之間的延遲來確定俄歇衰變的基本壽命。

研究人員希望,自指裸奔將在超快科學領域產生更廣泛的影響。從本質上說,該技術使傳統的阿秒條紋光譜學,以前僅限於桌面源,擴充套件到XFELs世界範圍內,他們接近阿秒前沿。透過這種方式,自參照裸奔可能促進一類新的實驗,受益於XFELs的靈活性和極端強度,而不影響時間解析度。

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