最佳化有源層的結構對獲得長期穩定的高效率有機太陽能電池（OSCs）具有重要意義，因為它與激子的分離，電荷轉移和收集過程密切相關。近十年來，具有理想形貌的體異質結（BHJ）結構為實現高效能OSCs奠定了基礎。然而，由於給體分子和受體分子在溶液中的隨機混合，大多數BHJ共混物的實際形態都不理想，這使得常規BHJ膜不可避免地存在許多缺陷。與BHJ型OSCs相比，逐層法制備的平面異質結（PPHJ）型OSCs具有光吸收率高、垂直相分離適宜、對溶劑依賴性小等優點，在製備大面積OSCs中具有廣闊的應用前景。

鑑於此，近日江西師範大學陳義旺、廖勳凡，上海交通大學劉烽等人設計了兩種BHJ型OSC，即基於PM6：IT-4F以及PM6：IT-4F:DIO，和三種PPHJ型OSC，即基於PM6/IT-4F、PM6/IT-4F（DIO）和PM6（DIO）/IT-4F。1,8-二碘辛烷（DIO）已被證實對小分子受體的結晶度而不是對聚合物的結晶度有顯著影響。研究結果發現，經DIO處理的OSCs比未經DIO處理的OSCs表現出更好的光伏效能，這是由於前者具有更為有序的分子堆積和合適的相分離形態。

此外，在基於PM6：IT-4F:DIO的BHJ型共混物中，PM6可以作為IT-4F的成核劑，使共混膜具有最強的晶體襯度和最大的結晶相干長度（CCL）。相比之下，PPHJ型共混膜的上層IT-4F中的DIO可以進一步最佳化結晶度適當增加、CCL值合理和良好的垂直相分離形態，從而獲得最佳的光電轉換效率（PCE）為13.70%，和顯著的短路電流密度（JSC）為20.98 mA cm-2。更重要的是，結晶平衡因子（可定義為CCLpolymer/CCLacceptor）被證實與器件效能密切相關。在PPHJ-OSCs中，DIO可以調節受體的結晶度，使其與聚合物給體具有更平衡的結晶因子，有利於電荷的分離和轉移，從而使電荷遷移率更平衡，填充因子、JSC和PCE更高。此外，研究人員還發現最佳化後的器件開路電壓（VOC）的降低主要是由於分子聚集的增加，導致非輻射覆合能量損失的增加。

這項研究結果不僅系統地揭示了溶劑新增劑DIO對形貌調控和器件效能的影響，同時也對形態學調控有了更加深入的瞭解，為針對性地最佳化器件效能提供了新的指導。該工作現已發表在《Advanced Energy Materials》上，題為“Revealing Morphology Evolution in Highly Efficient Bulk Heterojunction and Pseudo-Planar Heterojunction Solar Cells by Additives Treatment”。

文獻地址：

https://doi.org/10.1002/aenm.202003390