近日,浙師大化學與生命科學學院“雙龍學者特聘教授”、浙江省“傑出青年基金”獲得者李正全教授及其課題組在新型鈣鈦礦複合催化劑的設計與研究上取得進展,相關成果在國際知名期刊ChemSusChem上線上發表。ChemSusChem為Wiley旗下期刊,主要刊登“可再生能源”領域的重要研究成果,屬於化學一區期刊,最新影響因子為7.726。浙師大為唯一通訊作者單位。
利用光催化技術還原二氧化碳不僅可以減少溫室氣體(如二氧化碳)的含量,同時能夠得到高附加值的化學燃料。該技術的關鍵是找到高效的光催化劑,目前單組分光催化劑通常難以兼顧較強的可見光吸收、高二氧化碳吸附能力和高效可調的催化位點等需求。因此,開發具有多功能的雙組份或多組份的互補型複合材料是光催化還原二氧化碳領域的一個研究熱點。李正全課題組成員在構建鈣鈦礦複合催化劑方面進行了一系列的研究(Chem. Mater.2020, 32, 1517–1525;ACS Appl. Mater. Interfaces2020, 12, 31477–31485),在前期工作的基礎上,透過將CsPbBr3鈣鈦礦量子點與共價三嗪框架(CTFs)耦合,藉助CTFs穩固的三嗪環和週期性的孔結構促進了CsPbBr3的電荷分離,並賦予使其較強的CO2吸附/活化能力。所設計的光催化體系對二氧化碳還原實現了較高的催化活性和選擇性。
眾所周知,CsPbBr3鈣鈦礦量子點是一種光電性質十分優異的半導體材料,然而,由於其本身電荷複合嚴重,以及較低的吸附/活化CO2能力,無法有效進行光催化反應。二維共價三嗪框架(CTFs)具有良好的週期性孔道結構,其豐富的共軛結構能夠實現載流子的高效轉移。並且,CTFs豐富的空腔可以促進CO2的吸附和活化,其三嗪單元中大量的氮原子使CTFs成為錨定金屬陽離子或半導體的理想基質。本研究工作首次實現了CsPbBr3量子點與CTFs的耦合,促進了鈣鈦礦中光生電子-空穴的分離,改善了鈣鈦礦對CO2的吸附活化。所製備的催化劑表現出十分優異的可見光催化活性和穩定性。
浙師大2018級研究生王琪為該文第一作者,李正全教授和王靳副教授為論文共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金委面上專案、青年專案、浙江省自然科學基金公益專案以及“先進功能材料”教育部重點實驗室等專案資金的支援。相關測試表徵部分得到了浙師大胡鑫教授、中國科學技術大學柏彧博士、華南農業大學鍾新華教授等的支援。
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https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cssc.202002847