溫馨提示：本推文包含23篇文獻，預計閱讀時間約23min，大家挑感興趣的關注。

1．Nat. Catal.：透過原子設計在一個系統中同時進行氧化和還原反應

單原子催化劑通常對許多重要的化學和生物反應表現出出乎意料的催化活性，並被認為是天然酶的潛在替代品。在這裡，作者報道了一種仿生複合物，蛋黃殼狀Pd1@Fe1，具有兩個相容的單原子系統，該系統在N摻雜碳殼中具有原子分散的Fe1位點，在衍生自金屬有機骨架的蛋黃中具有Pd1位點。合成的蛋黃殼狀Pd1@Fe1能夠直接利用電催化全水分解產生的O2和H2，同時催化硝基芳烴氫化和烯烴環氧化反應，並導致氨基醇的級聯合成。作者的發現提供了一種通用的策略，可以將不同的單個金屬位點整合到一個系統中，從而能夠連續輕鬆地合成複雜的化合物，以應對各種挑戰性的反應。

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https://doi.org/10.1038/s41929-020-00563-0

2. Science：揭示模型單原子催化劑上的CO吸附

瞭解“單原子”催化劑的區域性環境如何影響穩定性和反應性仍然是一個挑戰。作者對Fe3O4（001）上的銅、銀、金、鎳、鈀、鉑、銠和銥物種進行了深入研究，該模型支援所有金屬在室溫下沉積時都具有相同的雙配位吸附位點。表面科學技術表明，單個金屬位點上的CO吸附強度不同於相應的金屬表面和支撐簇。電荷轉移到載體中會改變金屬原子的d狀態和金屬-CO鍵的強度。這些效應可能會增強鍵合（對於Ag-CO）或減弱鍵合（對於Ni-CO），但是CO誘導的結構變形會降低吸附能。弛豫的程度取決於區域性幾何形狀，並且可以透過類似於配位化學來預測。

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https://doi.org/10.1126/science.abe5757

3. Nature：透過將Pt聚集在α-MoC上獲得穩定的低溫制氫催化劑

水煤氣變換（WGS）反應是工業上重要的純氫（H2）來源。該反應對於燃料電池應用很重要，但是需要WGS催化劑，該催化劑必須耐用且在低溫下具有高活性。在這裡，作者證明了（Pt1-Ptn）/α-MoC結構中孤立的鉑原子（Pt1）和亞奈米鉑簇（Ptn）穩定在α-碳化鉬（α-MoC）上。作者發現，至關重要的是將α-MoC表面佈滿Pt1和Ptn物質，這可以防止載體氧化而導致催化劑失活，使系統高度穩定，TON值高達4,300,000 mol H2/mol Pt。此處展示的策略對於設計用於有效活化重要分子（例如水和一氧化碳）以有效活化能量的高活性和穩定催化劑至關重要。

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https://doi.org/10.1038/s41586-020-03130-6

4. J. Am. Chem. Soc.：具有可控晶面縱橫比的板狀MFI晶體

對於許多催化和分子分離應用而言，非常需要提供具有短擴散路徑的沸石晶體。在這裡，作者開發了一種簡單的合成策略，以減小MFI型晶體沿b軸的厚度，從而提供沿直通道的短擴散路徑。作者的方法結合了預老化和氟化物輔助的低溫結晶。合成的MFI晶體沿a軸和c軸在微米範圍內，而沿b軸的厚度則為幾十奈米。研究了控制板狀沸石形成的合成引數，並確定了控制沸石生長的因素。該合成策略對全矽MFI（silicalite-1）及其含Al和Ga的衍生物同樣有效。與商業化的奈米級ZSM-5相比，板狀ZSM-5在甲醇制烴（MTH）反應中的使用壽命大大延長。此外，板狀MFI晶體的合成成功地放大到了公斤級。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c11784

5. Nat. Commun.：在原子分散的釕催化劑上將兒茶素木質素選擇性氫解為丙烯基兒茶酚

C-木質素是一種均質生物聚合物，僅由咖啡醇組成。開發有效且選擇性的C-木質素解聚催化劑引起了極大的興趣，因為它代表了生產鄰苯二酚衍生物的理想原料。在這裡，作者報告了一種原子分散的Ru催化劑，該催化劑可透過裂解苯並二惡烷鍵中的C-O鍵，作為C-木質素氫解的有效催化劑，以TONs高達345的高收率得到鄰苯二酚，丙烯基兒茶酚選擇性高達77％。該催化劑在C-木質素解聚中也顯示出良好的可重複使用性。透過模型化合物的詳細研究得出，涉及脫水和/或脫氫反應的途徑是不相容的。作者推論出透過苯並二惡烷單元的C-O鍵斷裂產生的咖啡醇可能是C-木質素氫解反應的中間體。當前的論證證明，原子分散的金屬不僅可以催化小分子反應，而且可以驅動豐富的可再生生物聚合物的轉化。

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-20684-1

6. ACS Catal.：金屬與載體的相互作用和C1化學：將Pt-CeO2轉化為高活性和穩定的催化劑，用於二氧化碳和甲烷的轉化

人們正在尋找可以完成兩種溫室氣體（如二氧化碳和甲烷）活化的材料。在C1化學領域，CO2和CH4之間產生合成氣（CO/H2）的反應（稱為甲烷乾重整（MDR））因其綠色性質而引起了人們的極大興趣。在Pt（111）上，必須使用高溫來活化反應物，從而導致大量的碳沉積，這使該金屬表面無法用於MDR工藝。在這項研究中，作者表明Pt/CeO2（111）和Pt/CeO2粉末中存在的強金屬-載體相互作用導致系統可以在室溫下很好地結合CO2和CH4，並且是中等溫度（500℃）下MDR過程的優良而穩定的催化劑。使用AP-XPS，XRD和XAFS聯合研究了這些系統的行為。在Pt-CeO2-x介面上，氧化物修飾了Pt的化學性質，促進了甲烷的離解，並直接參與了CO2的吸附和離解，從而使MDR催化迴圈成為可能。透過使用有效的金屬氧化物介面所獲得的益處與透過普通雙金屬鍵所獲得的益處的比較表明，當最佳化與CO2和CH4轉化相關的C1化學時，前者更為重要。金屬氧化物介面上化學性質不同的元素的存在為在C-O和C-H鍵的活化中真正相互作用提供了可能性。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04694

7. Adv. Mater.：用Ir單原子調節生物質在Co3O4上的選擇性吸附位點以進行電合成

電合成5-羥甲基糠醛(HMF)被認為是實現生物質衍生高價值化學品的綠色策略。由於羥甲基糠醛的分子結構相對複雜，瞭解羥甲基糠醛在電催化劑上的吸附/催化行為對生物質電合成至關重要。電催化行為可以透過調節反應分子的吸附能來調節。本文研究了羥甲基糠醛在尖晶石氧化物Co3O4上的吸附行為。相應的，HMF在Co3O4上的吸附能也透過單原子Ir修飾得到了調節。可以看出與裸Co3O4相比，單原子Ir負載的Co3O4(Ir-Co3O4)可以提高對HMF中C=C官能團的吸附。協同吸附能提高HMF在電催化劑上的整體轉化率。透過調節HMF的吸附，設計的Ir-Co3O4對HMF的電合成表現出創紀錄的效能(起始電位為1.15 VRHE)。

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https://doi.org/10.1002/adma.202007056

8. Sci. Adv.：電場催化的單分子Diels-Alder反應動力學

在無標記的單分子電檢測平臺上，透過精確的單分子檢測直接觀察Diels-Alder反應的精確時間軌跡和詳細的反應途徑。本研究論證了被廣泛接受的協同機理，並闡明瞭具有內型或外型的電荷轉移配合物在反應路徑上的作用。在高溫高壓電場中驗證了一種前所未有的分步路徑。實驗和理論結果揭示了一種電場催化機理，即存在一種單鍵形成的兩性離子中間體，並隨電場強度的變化而發生協調的逐步反應，從而建立了一種之前尚未發現的電場催化機理控制方法。

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https://doi.org/10.1126/sciadv.abf0689

9. Nat. Commun.：一種無金屬光催化劑用於在真實海水中高效地產生過氧化氫

人工光合作用從水和O2中製取H2O2作為一種無汙染的方法，引起了人們的廣泛關注。目前，大多數光催化劑仍存在嚴重的鹽失活效應，光生電荷消耗巨大，嚴重限制了其廣泛應用。本文透過酚醛縮合法，將碳點、有機染料分子原花青素和4-甲氧基苯甲醛組成一種無金屬的光催化劑，在海水中進行光合作用產生H2O2。該催化劑具有較強的光催化能力，產率為1776 μmol g−1h−1(λ≥420 nm; 34.8 mW cm−2)，比純聚合物高出4.8倍。結合原位光電化學和瞬態光電電壓分析，明確了該複合催化劑在海水中的活性位點和催化機理。這項工作為一種高效、實用、有效的催化劑在實際海水中產生H2O2開闢了道路。

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-20823-8

10. Adv. Funct. Mater.：高效穩定的鈣鈦礦基光電陰極用於光電電化學制氫

儘管有機金屬鹵化鈣鈦礦(OHPs)具有理想的光伏特性，但其光電化學(PEC)水裂解制氫的應用受到其固有離子缺陷和吸溼性脆弱性所產生的不穩定性的限制。本文介紹了一種新型的兩性離子(L-脯氨酸)鈍化和共晶鎵銦合金(EGaIn)封裝方法實現的高效穩定的OHP基光電陰極。兩性離子具有陽離子和陰離子，可以同時鈍化OHPs中的正電荷和負電荷缺陷。在開路電壓為1.13 V，短路電流為22.13 mA cm-2的情況下，鈍化後的OHP光伏電池顯示出超過20%的能量轉換效率。引入EGaIn的鈦箔提供了完全的外部環境封裝，同時保持良好的OHPs光生電荷的傳輸效果。因此，這些光電陰極的平均光電流密度為21.2 mA cm−2，在PV電池和PEC電池之間的電流損耗小於5%。更好的是，在硫酸電解液中，在連續的全陽光照射下，光電陰極具有超過54小時的最高穩定性。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202008277

11. Angew. Chem. Int. Ed.：透過C–H/O–H活化電氧化銠催化的[5+2]環化反應

涉及溫和過渡金屬催化C–H活化的電氧化環化已成為快速構建五元和六元雜環的轉化策略。在本文中，作者描述了第一個電化學金屬催化的[5+2]環加成物，透過C–H/O–H活化合成有價值的七元苯並噻吩骨架。高效的炔烴環化反應具有底物範圍廣、以電為唯一氧化劑的特點。機理研究為銠（III/I）體系提供了強有力的支援，包括苯並噻吩配位銠（I）三明治絡合物作為催化劑靜止狀態，透過陽極氧化將其重新氧化為銠（III）。

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https://doi.org/10.1002/anie.202016895

12. Angew. Chem. Int. Ed.：六方RuSe2奈米片用於高效電催化析氫

層狀過渡金屬二硫屬化物（TMD）奈米材料已成為鉑（Pt）的一種很有前途的析氫替代物。然而，層狀TMDs家族主要侷限於第IV‐VII族過渡金屬，而基於其他族金屬的層狀TMDs的合成仍然是一個挑戰。在此，作者首次透過原子分辨透射電子顯微鏡證明，透過簡單的自下而上的膠體合成方法，可以獲得具有2H和1T相混合物的六方RuSe2（h-RuSe2）奈米片，這是層狀TMDs家族的一個新成員。獲得的h‐RuSe2只有在600℃退火後才能轉化為熱力學有利相的立方RuSe2（c‐RuSe2），表現出類似Pt的效能，在鹼性介質下，與c‐RuSe2相比，其TOF提高了5倍。實驗結果和密度泛函理論（DFT）計算表明，H2O的吸附自由能（ΔGH2O*）、H的最佳吸附自由能（ΔGH*）和h-RuSe2的電導率的增加有助於提高其活性。

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https://doi.org/10.1002/anie.202016207

13. Angew. Chem. Int. Ed.：酶促鐵卟啉用於改進電催化氧還原和析氧反應

自然界使用鐵卟啉位點進行氧還原反應（ORR）。合成的鐵卟啉作為ORR催化劑已被廣泛研究，但其活性仍有待提高。另一方面，鐵卟啉很少被證明是有效的析氧反應（OER）。本文報道了一種酶促鐵卟啉1作為ORR和OER的有效催化劑。絡合物1帶有一個用於鐵結合的栓系咪唑，比不含咪唑的類似物2強，ORR半波電位的陽極位移為160 mV，OER過電位降低了150 mV，從而得到10 mA/cm2的基準電流密度。理論研究表明，氫氧化物與一般的FeV=O形成O−O鍵。軸向咪唑可以阻止反式HO−FeV=O的形成，而反式HO−FeV=O與氫氧化物形成O−O鍵的效果較差。作為一個實際證明，作者用1組裝了可充電鋅空氣電池，其效能與Pt/Ir基材料相當。

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https://doi.org/10.1002/anie.202015478

14. Angew. Chem. Int. Ed.：用於高效能制氫的一體化光催化劑：摻鎵聚合氮化碳

光催化系統通常由催化劑和助催化劑構成，以實現光吸收、電子空穴分離和表面反應。開發一種功能齊全的光催化劑以降低效率損失是一個巨大的挑戰。在這裡，作者將活性GaN4位點整合到聚合碳氮化物（CN）光催化劑（GCN）中，其表現出9904μmol h‐1 g‐1的優異產氫速率。在不存在（61μmol h‐1 g‐1）和存在（2981μmol h‐1 g‐1）1.0 wt%Pt的情況下，它分別是CN的162倍和3.3倍。在光照下，電子被注入並儲存在LUMO所在的GaN4位置。HOMO分佈在芳香環上，導致空間電荷分離。瞬態光電壓揭示了GCN的電子儲存能力。負的GaN4促進了激發態下質子的吸附。在電子傳遞到質子後正的吸附能驅動氫氣從GaN4解吸。作者的工作為合理設計和探索新型制氫催化劑提供了機會。

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https://doi.org/10.1002/anie.202015779

15. Angew. Chem. Int. Ed.：光化學活化二鎂（I）化合物：用於惰性芳烴的還原和選擇性C-H鍵活化的試劑

本文報道了二鎂（I）化合物的光化學活化及其與惰性芳烴的高收率區域選擇性反應。用藍光或紫外光照射 [{(ArNacnac)Mg}2] (ArNacnac = [HC(MeCNAr)2 ]‐ ; Ar = 2,6‐diisopropylphenyl (Dip) 或2,4,6-tricyclohexylphenyl（TCHP）)的苯溶液，導致苯的雙重還原並形成“樺木狀”環己二烯基橋聯化合物[{(ArNacnac)Mg}2(μ‐C6H6)]。在甲苯中輻照[{(DipNacnac)Mg}2]和二甲苯的三種異構體，完全促進區域和化學選擇性C-H鍵活化，並形成[(DipNacnac)Mg(Ar’)]（Ar’=meta-tolyl；2,3-, 3,5- or 2,5-dimethylphenyl）和[{(DipNacnac)Mg(μ-H)}2]。氟苯被光活化[{(DipNacnac)Mg}2]乾淨地脫氟，生成聯苯和[{(DipNacnac)Mg(μ-F)}2]。計算研究表明，所有反應都是透過光化學生成的鎂（I）自由基進行的，在C–H或C–F鍵啟用過程發生之前，鎂（I）自由基會還原芳烴底物。

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https://doi.org/10.1002/anie.202017126

16. Angew. Chem. Int. Ed.：有效和選擇性的相互作用揭示：光照下，CO2在ZrO2上還原為CO，光照轉換的熱量在Ni0上進一步還原為甲烷

本文利用質譜時程監測、原位傅立葉變換紅外光譜（FTIR）和原位擴充套件X射線吸收精細結構（EXAFS）研究了CO2光還原制甲烷的反應機理。在13CO2、H2和UV-可見光下，使用Ni（10 wt%）–ZrO2以0.98 mmol h−1 gcat−1的速率形成13CH4，其在96 kPa下有效。在紫外-可見光照射下，13CO2交換反應和FTIR鑑定了物理吸附/化學吸附的碳酸氫根和ZrO2上電荷分離導致的還原，隨後甲酸鹽和CO轉移到Ni表面。EXAFS證實了Ni0位點的單獨存在。然後，FTIR光譜檢測到Ni0表面的甲基物種，由於光的熱轉換，Ni0被可逆加熱到394k。利用D2O和H2，生成的甲烷中的H/D比與反應物中的H/D比一致。這項研究為利用第一排過渡金屬進行僅使用紫外可見光進行太陽能發電和行星上的現有燃料供應鋪平了道路。

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https://doi.org/10.1002/anie.202016346

17. J. Am. Chem. Soc.：在主-客多組分催化劑體系中設計第二域相互作用，用於二氧化碳加氫成甲醇反應

許多酶利用擴充套件到主要配位域之外的相互作用來增強催化劑活性和/或選擇性。這樣的相互作用可以提高合成催化劑體系的效率，但是生物學用於結合第二域相互作用的超分子組裝物很難在合成催化劑中複製。本文報道了一種策略，可透過調節非共價封裝的過渡金屬基催化劑客體與金屬有機骨架（MOF）主體之間的主客體相互作用，來有效地控制外域對催化劑反應性的影響。該複合材料由封裝在MOF UiO-66中的釕PNP鉗狀配合物（與UiO-66的氧化鋯節點串聯使用）和釕PNN鉗狀配合物將二氧化碳加氫成甲醇製成。由於用於將複合物摻入UiO-66的方法，可以使用多種功能化的UiO-66-X宿主有效地確定結構與活性的關係。這些研究揭示了銨官能團（即UiO-66-NH3+）的有益作用。機理實驗表明，銨功能提高了二氧化碳加氫成甲酸的效率，這是級聯反應的第一步。同位素效應和結構-活性關係表明，銨官能團的主要作用是用作一般的Brønsted酸。重要的是，來自主體的協同影響僅在官能團非常接近包封的催化劑時才有效。在分子篩存在下進行的去除水的反應突出了UiO-66-NH3+中銨官能團的有益作用，並導致活性提高了4倍。由於催化劑系統的模組化性質，獲得了將二氧化碳加氫成甲醇的最高TON（19000）和TOF（9100 h-1）。此外，該反應易於回收利用，在10個反應迴圈後，累積TON為100000。

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https://doi.org/10.1021/jacs.0c08957

18. Science：銥催化的Z保持性不對稱烯丙基取代反應

Z-烯烴因其相對的熱力學不穩定性而使得其合成具有挑戰性。過渡金屬催化的不對稱烯丙基取代反應是在分支或E-線性烯烴附近加入立構中心。 但是，用於合成光學活性Z-烯烴產物的類似反應很少見。本文報道了銥催化的不對稱烯丙基取代反應，在保留相鄰的四元立體中心的同時保留Z-烯烴的幾何形狀。實驗顯示瞬時抗-π-烯丙基-銥中間體的形成和它們在被熱力學上更穩定的順-π-烯丙基-銥對應物異構化之前被外部親核試劑捕獲。這些結果為製備手性Z-烯烴化合物提供了有潛力的方法。

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https://doi.org/10.1126/science.abd6095

19. Nat. Catal.：胺催化的芳基鹵化物和芳基硼酸的鈴木反應

Suzuki-Miyaura偶聯因其高效和廣泛的官能團相容性而成為一種實用且有吸引力的碳-碳鍵形成反應，但由於其通常被昂貴的含鈀過渡金屬絡合物催化，因此其工業應用受到限制。該研究顯示，芳基鹵化物與胺催化的芳基硼酸的穩健和化學選擇性的有機催化Suzuki-Miyaura型偶聯。該反應的實用性和範圍通過幾種商業上相關的小分子的合成和藥物衍生物的選擇得到證明。

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https://doi.org/10.1038/s41929-020-00564-z

20. Nat. Commun.：2,2-二氟乙烯基苯甲酸酯可透過Ni催化的交叉偶聯反應多樣地合成寶石-二氟烯醇醚

寶石-二氟烯烴是羰基的生物電子等排體，用於提高候選藥物的生物有效性。該研究開發了結構多樣的2，2-二氟乙烯基苯甲酸酯（BzO-DFs）作為通用元件，用於透過Ni催化的交叉偶聯反應模組化合成寶石-二氟烯醇醚（44個例項）和寶石-二氟烯烴（2個例項）。帶有敏感官能團（例如，C= C，TMS，應變碳環）的各種BzO-DFs衍生物可以容易地由它們的溴代二氟乙酸鹽和溴代二氟酮前體使用金屬鋅作為還原劑製備。以Ni(COD)2和dppf [1,1'-雙（二苯基膦基）二茂鐵]為催化劑，BzO-DF與芳基硼酸和芳基鎂/烷基鋅試劑的反應可提供所需的寶石-二氟烯醇醚和寶石-二氟烯烴，具有高收率。Ni催化的偶聯反應具有BzO-DFs的高區域選擇性C(乙烯基)-O(苯甲酸酯)鍵活化作用。對照實驗和DFT計算的結果與涉及Ni(0)絡合物對BzO-DFs的初始氧化加成的機理一致。由於BzO-DF的多樣性和出色的官能團耐受性，該方法適用於多功能生物活性分子的後期功能化。

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-20725-9

21. J. Am. Chem. Soc.：光氧化還原鎳催化C-S交叉偶聯:機理、動力學及適用性

光氧化還原介導的鎳催化交叉偶聯已經成為一種形成碳-雜原子鍵的新方法。因為這些反應涉及多種高活性中間體和複雜的競爭性反應途徑，因此對其反應機理的研究十分困難，且底物轉化並未得到證實。本文報道了一項基於時間分辨瞬態吸收光譜、Stern-Volmer猝滅和量子產額測量的光氧化還原鎳催化C-S交叉耦合的綜合機理研究。(i)發現一個自身維持的生成Ni(i /III)迴圈，使量子產率φ> 1;(ii)原位形成的碘化吡啶是激發態光催化劑的主導淬滅劑，是促進活性Ni(I)催化劑形成的臨界氧化還原介質;(iii)觀察臨界中間體並確定與其反應性相關的速率常數。研究結果不僅揭示一個完整的c交叉耦合反應週期,機理研究支援反應效率的最佳化和底物範圍從芳基碘化擴大到包括芳基溴化物,從而擴大的光氧化還原碳交叉耦合化學的適用性。

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https://doi.org/10.1021/jacs.0c11937

22. ACS Catal.：C(sp3) -H鍵氮化碳的光催化(Het)芳基化

近年來，石墨氮化碳材料引起了人們的極大興趣，並在各種光能轉換方面得到了應用，如人工光合作用、二氧化碳減排或降解有機汙染物。然而，它們在合成光催化中的應用，特別是在C(sp3) -H鍵的直接功能化方面，仍未得到充分的拓展。本文報道了介孔石墨氮化碳(mpg-CN)作為非均相有機半導體光催化劑，結合鎳催化C(sp3) -H鍵直接芳基化。本方案具有廣泛的合成範圍(>70個例項，包括藥物和農用化學品的後期功能化)，操作簡單，並顯示出高的化學和區域選擇性。mpg-CN化劑具有製備成本低、固有的光化學穩定性和低毒性等優點，克服了均相光催化的典型缺點。詳細的機理研究和動力學研究表明，從有機半導體到鎳配合物有一個前所未有的能量傳遞過程。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05694

23. Nat. Commun.：鎳催化交叉偶聯反應合成gem-二氟烯醇醚的2,2-二氟乙烯苯甲酸酯

gem-二氟烯是一種具有羰基的生物異構物，用於提高藥物的生物利用度。本研究開發了結構多樣的2,2-二氟乙烯苯甲酸酯(BzO-DFs)，作為透過鎳催化交叉偶聯反應模組化合成gem-二氟烯醚(44例)和gem二氟烯烴(2例)的通用構建塊。以金屬鋅為還原劑，從其溴代氟乙酸鹽和溴代氟酮前體中製備了具有敏感官能團(如C = C、TMS、應變碳環)的各種BzO-DFs衍生物。以Ni(COD)2和dppf[1,1’-雙(二苯基膦基)二茂鐵]為催化劑，BzO-DFs與芳基硼酸和芳基鎂/烷基鋅反應，得到了理想的gem-二氟烯醇醚和gem-二氟烯烯。鎳催化偶聯反應對BzO-DFs具有高度區域選擇性的C(乙烯基)-O(苯甲酸酯)鍵活化。控制實驗和DFT計算的結果與Ni(0)配合物初始氧化新增BzO-DFs的機理一致。由於BzO-DFs的多樣性和優異的官能團耐久性，該方法適用於多官能團生物活性分子的後期功能化。

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-20725-9