近日，北京航空航天大學水江瀾教授團隊（通訊作者）與中科院高能物理研究所合作，合成了Y、Sc（Y1/NC，Sc1/NC）單原子催化劑並研究了其在環境溫度和壓力下催化電化學反應的效能。Sc和Y原子在較大碳缺陷上更穩定，這種活性位點結構不同於以往M-N-C（過渡金屬M = Fe、Co、Mn等）催化劑的普通M-N4配位結構，這可能是由於稀土原子的尺寸較大。

與沒有電催化活性的Y和Sc氧化物奈米顆粒（NPs）不同，Y1/NC和Sc1/NC對氮還原（NRR）和二氧化碳還原（CRR）具有優異的催化效能。特別是其在NRR中高法拉第效率（FE）和良好的穩定性，可與其它高效能催化劑媲美。此外，密度泛函理論（DFT）計算分析了NRR在稀土SACs上可能的反應途徑和機理。相關成果以題為“Rare Earth Single Atom Catalysts for Nitrogen and Carbon Dioxide Reduction”發表在了ACS Nano上。

圖1. Y1/NC的結構表徵

總之，作者在氮摻雜碳基底上成功合成了稀土單原子催化劑，結合實驗表徵和DFT計算分析了金屬單原子位點的結構。不同於一般的M-N4結構，Y和Sc傾向於在較大尺寸碳缺陷中通過6個化學鍵進行配位。雖然Y和Sc化合物（如氧化物奈米顆粒）不具備室溫電催化效能，但Y和Sc SACs對NRR和CRR展現出良好的催化活性。DFT計算表明NRR反應中間體在稀土單原子位點上具有合適的吸附和活化，這解釋了測量到的高NRR活性。研究結果表明，金屬單原子化是一種很有前途的電催化劑製備方法，可以產生新的催化功能。同時，這一發現也促進了稀土催化劑在室溫電化學反應中的應用。

文獻：

Rare Earth Single Atom Catalysts for Nitrogen and Carbon Dioxide Reduction（ACS Nano, 2020, DOI:10.1021/acsnano.9b08835）