近日，國家奈米科學中心奈米系統與多級次製造重點實驗室唐智勇研究員團隊，與廣州大學分析科學技術研究中心韓冬雪教授、範英英副教授合作，利用量子尺寸釩酸鉍作為光催化劑，透過調節不同反應引數，成功實現了甲烷高選擇性氧化製備甲醇和甲醛。　

甲烷佔天然氣成分的70-90%，被公認為燃料和化學品製造中不可缺少的原料。光催化甲烷氧化技術利用光輻射能代替熱能可將甲烷在常溫下直接氧化製備成高附加值的化學品，克服了傳統工業技術的高溫需求。其中，甲醇和甲醛作為高附加值的基礎化學品成為甲烷氧化的目標產物。但由於甲烷氧化 (CH4 → CH3OOH → CH3OH → HCHO → CO2)是一個存在多級反應中間體的能量持續降低過程，甲醇和甲醛作為反應的中間體，很難達到高產率和高選擇性之間的平衡。

左圖：甲烷氧化過程的自由能變化；右圖：甲烷高選擇性氧化為甲醇和甲醛的機理

該團隊利用量子尺寸釩酸鉍具有的高動能和大比表面積特點，將甲烷高效轉化成甲醇和甲醛。透過探索氧氣和溶劑的量、反應時間、輻照波長和強度對目標產物選擇性的影響，最終使得甲醇和甲醛產物的選擇性分別高到96.6和86.7%。此外，結合同位素試驗、中間體的捕獲和速率決定步驟的確定，認為該光催化甲烷氧化是一個位於催化劑表面的自由基過程。該團隊希望基於此項的研究能夠更加準確和細緻地瞭解光催化甲烷氧化過程，為以後的甲烷氧化工作奠定基礎。

相關成果以全文的形式發表在期刊Nature Sustainability (DOI: 10.1038/s41893-021-00682-x)上。該工作得到國家自然科學基金重大專案、中國科學院戰略性先導科技專項（B類）、中國科學院前沿科學重點專案等的資助。

原文連結：

https://www.nature.com/articles/s41893-021-00682-x