低導熱晶體已經被廣泛地研究,通常透過引入晶體缺陷來散射聲子來實現。這一策略已經在不同種類的材料中得到了證明,包括多層材料,多晶半導體,以及含有奈米沉澱物的固體材料等。具有低導熱性的晶體材料通常具有大的非調和力常數,如SnSe和Tl3VSe4;複雜的晶體結構導致大聲子散射相空間;或自然發生的不均勻奈米結構,如AgSbTe2,否則沒有結構缺陷。這種缺陷濃度較低的均勻單晶,在德拜溫度以上時,其導熱係數通常隨溫度的升高而降低。據報道,只有少數化合物偏離了這一趨勢。雖然具有複雜或低對稱晶體結構的材料不一定具有玻璃狀的導熱係數,但大多數表現出這種趨勢的材料在結構上是複雜的。然而,明確地確定玻璃趨勢的起源已經被證明是具有挑戰性的。因此,單晶玻璃狀熱導率的機理尚不清楚。
近日,清華大學清華-伯克利深圳學院孫波教授團隊報道了在六方鈣鈦礦硫屬單晶BaTiS3中觀察到的極低和玻璃樣導熱係數,儘管它具有高度對稱和簡單的原始晶胞。彈性和非彈性散射測量揭示了這種不尋常趨勢的量子力學起源。兩能級原子隧穿系統存在於Ti原子的淺雙阱勢中,具有足夠高的頻率來散射載熱聲子至室溫。幾十年來,原子隧穿現象一直被用來解釋固體的低溫熱導率,而這項研究證實了亞太赫茲頻率隧穿系統的存在,即使在高質量的電絕緣單晶體中,也會導致遠高於低溫的異常輸運特性。這項研究工作以“High frequency atomic tunneling yields ultralow and glass-like thermal conductivity in chalcogenide single crystals”為題發表在《Nature Communications》上。
原文連結:
https://www.nature.com/articles/s41467-020-19872-w
總的來說,這項研究首次直接觀察到一個兩能級系統,它的頻率足夠高,可以在較長的溫度範圍內中斷高質量的電絕緣單晶材料的熱傳導,這一結果既具有基本意義,也具有實際意義!(文:one end)
圖1. BaTiS3單晶的結構和熱傳輸特性表徵
圖2. 中子粉末衍射測量得到的成對分佈函式圖
圖3 晶體動力學與原子隧穿分裂圖