通訊單位：University of Michigan, Ann Arbor, University of Regensburg.

DOI：10.1126/science.abe2112

背景介紹

量子功能的探尋需要進入電子結構層面，這構成了微弱的自旋-谷-電子、拓撲和多體效應的基礎。能帶結構工程被視為設計固體電子態的能量和幾何相位對波矢k依賴性的重要手段，這些屬性最終可以用來控制從激子（庫侖結合的電子-空穴對）到多體絡合物和量子相變等量子現象，例如單層WSe2等過渡金屬二硫化物具有大量的這種量子效應。角分辨光電子能譜支援在超高真空條件下測量足夠大樣品中的電子能帶結構圖，諧波邊帶（HSB）和高諧波產生（HHG）等全光學技術有望在環境中原位探測微觀甚至原子薄固體的電子結構。然而，HHG面臨的固有挑戰是：原子強光波固有地將電子廣泛傳播到整個布里淵區（BZ），並引發電子干涉以及在多個頻帶之間的傳輸。

如果強光波在預選的帶內傳輸局域電子，則全光帶結構重建可以將電子結構與令人垂涎的量子現象直接聯絡起來。

本文亮點

1、本文開發了一種實用、全光學、全三維的超分辨電子結構斷層掃描技術，即使是微觀量子材料，也可以進行逐帶電子結構掃描。

2、證明了單層WSe2伴隨諧波邊帶（HSB）的產生在動量空間中產生了獨特的電子干涉梳即動量梳k，在光譜學中定位這些動量梳k能夠對關鍵帶結構的細節進行超解析度原位層析成像。

3、透過將多太赫茲場的方向作為第三個掃描變數，該技術可以直接推廣到全三維帶結構的層析成像。同樣，還可以透過測量相對於光激發邊帶發射的極化來表徵幾何相位效應。

4、作者認為該技術似乎最適合對二維單層異質結構、甚至微觀尺度等量子材料的高精度表徵和控制

圖文解析

▲圖1. HSB的產生和晶體動量梳k

要點：

1、光場透過共振激發特定價導帶對之間的相干來選擇電子帶結構，從而產生電子空穴（e-h）激發。

2、如果與單層WSe2的1s A激子共振地調諧，可選擇性地製備出由微觀帶間極化Pk限定的激子波包，Pk接近兩個頻帶之間的能量差Eehk最小的K點。

3、與HHG不同，Pk的局域性很強，且隨1s激子能量相對應的頻率振盪，透過將Pk從K點傳輸到k，該過程在強太赫茲場下增加的Pk能量將作為HSB輻射發出，這將與電子結構聯絡起來。

4、振盪的微觀帶間極化將表現出一個類似於頻率梳的具有（n + 1）個最大值的k空間干涉圖樣，稱之為晶體動量k梳。

▲圖2. 具有場強掃描功能的超解析度帶結構層析成像

要點：

1、利用光脈衝能量1.665 eV為中心的光脈衝（持續時間為100 fs）共振激發了單層WSe2中的1s A激子共振表明了超解析度在HSB實驗光譜中的顯著體現。

2、HSB光譜的形狀隨著太赫茲下峰值電場E的變化而劇烈變化，並覆蓋了整個可見光譜。

3、透過實驗與完整多體計算結果的比較將HSB的形狀依賴行為與k梳聯絡起來實現了特定晶體動量的分辨。

4、HSB強度與最大值E間的強烈依賴性表明HSB光譜學具有獨特的超解析度特徵。

▲圖3. 具有頻率掃描的超解析度帶結構層析成像

要點：

1、透過一個完整的倍頻程對光碟機動器頻率進行調諧實驗表明，預測的超解析度與HSB的臨界強度和頻率具有強依賴性，利用該依賴交叉性可進行層析成像掃描。

2、理論計算出的光譜資料及其作為vTHz函式的形狀依賴行為與實驗結果十分吻合。

3、vTHz頻率依賴性證實，對於vTHz = 42 THz，HSB峰與k梳峰重合，其中單梳線都與不對稱區域重疊。

4、透過使用一維和二維多太赫茲頻率場強掃描，證明了k梳可提供量子材料的超解析度光波層析成像。

▲圖4. 超解析度光波斷層掃描

要點：

1、結合了實驗和理論結果的訊號預示了超解析度光波斷層掃描的可能：因為k梳將HSB發射定位在單個（k，能量）點上，該點與實驗引數（ETHz，vTHz）的聯絡是已知的，所以掃描（ETHz，vTHz）可以對Eehk進行層析成像。

2、分析表明，實驗HSB掃描和理論計算的結果幾乎完全匹配。

3、研究發現，微觀偶極子dk會影響HSB的強度，可能會過分強調大dk的動量狀態，從而使斷層掃描失真即產生相差。

4、作者進一步驗證了斷層掃描的像差，使得純實驗性的超解析度斷層掃描成像技術成為可能，並發現固定這些像差可從實驗上獲得量子材料中令人感興趣的多體效應。

5、一個光場一次選擇一對價帶和一個導帶，強大的多太赫茲場將引入晶體動量梳（k梳），這些動量梳將發射源定位在這些頻帶內的一個小區域內，且所產生的激發直接涉及與量子效應相關的準粒子。

原文連結：

https://science.sciencemag.org/content/370/6521/1204